Ģeoloģiskajā krājumā ir vairāk nekā 43 000 priekšmetu. Minerāli, ieži un fosilijas ir vāktas kopš muzeja pirmsākumiem un šo kolekciju veidošana turpinās arī pašlaik. Plaša un daudzveidīga ir Latvijas nogulumiežu kolekcija. Neatkārtojamas ir Aizkaukāza un Kolas pussalas iežu un minerālu kolekcijas, kuru ievākšanā piedalījušies ģeoloģijas pulciņa dalībnieki. Arvien tiek papildināta Baltijas dzintara kolekcija.
Ar Valsts kultūrkapitāla fonda un Kohēzijas fonda finansiālu atbalstu pēdējo gadu laikā ģeoloģiskais krājums papildināts ar zilo safīru, zeltu, dimantu, sarkanīgo špineli, lidikoatītu, iespaidīgām ametistu un citrīna žeodām, kalnu kristālu drūzu, zilo un zaļo Dominikānas dzintaru u.c.
Vērtīgākie dāvinājumi, kas saņemti pēdējā laikā – ģipši (tuksneša rozes), varš un pirotīns.
