Zooloģiskais krājums ir viens no daudzveidīgākajiem muzejā, tajā ir iekļautas gandrīz visas mugurkaulnieku un bezmugurkaulnieku sistemātiskās grupas (neskaitot kukaiņus un zirnekļus) – kopumā ap 30 000 vienību.
Latvijas putnu kolekcijā ietilpst gandrīz visas Latvijā sastopamās putnu sugas. Unikāla zooloģiskā krājuma sastāvdaļa ir savvaļas aberatīvo un hibrīdo vistveidīgo putnu kolekcija (kopumā 169 priekšmeti). To 19. gadsimta beigās ir veidojis vācu ornitologs un taksidermists Teodors Lorencs (1842.–1911. g.).
Zīdītājdzīvnieku kolekcijās atrodami Latvijas un arī pasaules zīdītājdzīvnieku izbāžņi, ādas un dažādi osteoloģiskie (kaulu) materiāli.
Gliemju kolekciju veido vairāk nekā 16 000 čaulu. Lielākā daļa no tām ir jūru gliemji. Tāpat zooloģiskajā krājumā tiek glabātas arī dažādas bezmugurkaulnieku, zivju, abinieku un rāpuļu kolekcijas.
Mūsdienās kolekcijas tiek papildinātas ar dzīvniekiem, kuri gājuši bojā negadījumos uz autoceļiem, likumīgi nomedīti, kā arī saņemti kā medību trofeju dāvinājumi.
